Необходимо в любое время остановить цикл (автодозвон):
Command:='AT>DT'+Edit_PhoneNumber.Text;
VaModem1.Comm.WriteText(Command);
VaModem1.Dial(Command);

Пробую это сделать так, в обработчике OnClick:
Command:='AT&Y';
VaModem1.Comm.WriteText(Command);
VaModem1.PutCommand(Command);

но не работает(модем продолжет пытаться дозвониться). Подскажите как это можно сделать...
Использую компоненты Async32.
SetBreak(True),SetDTR(False) не подходят т.к. программа должна продолжать выполняться.

После того как на модем выдана команда ATD...^M, и до того как он либо соеденился, либо отвалился, ЛЮБОЙ СИМВОЛ выданный на модем прерывает выполнение команды ATD. Это можно наблюдать в любой терминальной программе. Например:
выдали на модем ATDP1234567^M
через 10 сек выдали на модем ^M
получили тут-же от модема NO CARRIER

Спасибо. Попробую.

Не получатся. Набор номера заканчивается, но через пару секунд повторяется снова.
Цикл
Command:='AT>DT'+Edit_PhoneNumber.Text;
не прерывается.

Тогда изучай спецификации на VaModem1. Как там прерывать Dial. Повтор обеспечикает именно он - модем сам неумеет